case 3:
                    if (i2 == 0)
                    {
                        MessageBox.Show("0不能为除数!");
                        return;  //break;
                    }
当i2=0的时候，break是结束掉While这循环，但是循环后面的 txtResult.Text = Convert.ToString(result);
是要运行的，但由于一开始你没有赋值，导致result为空！就会出现错误，但是有return则整个程序都停止，所以就不会运行 txtResult.Text = Convert.ToString(result);个了！

在定义 int result;改成result=0;
因为你把return 改成break时，程序还能往下执行。
txtResult.Text = Convert.ToString(result);转换的时候就没有值可以转换的。
所以报错了

执行到txtResult.Text = Convert.ToString(result)的时候，result未赋值。一般来说定义一个变量时，要先赋一个初值，这样后面即使需要修改也不会出现因未赋值而引发的错误